Introduction à l'optique non-linéaire, qui correspond au régime d'interaction laser-matière que l'on peut explorer à l'aide de lasers intenses, comme par exemple les lasers femtosecondes.
THG en géométrie focalisée (2/3)
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En provenance du cours de École Polytechnique
Optique non-linéaire
36 notes
À partir de la leçon
Autres effets non-linéaires du troisième ordre
Ce chapitre porte sur la saturation d’absorption, l’absorption à deux photons, la fluorescence par excitation à deux photons et la génération de troisième harmonique. Les applications de certains de ces phénomènes à la microscopie non-linéaire d’objets biologiques seront illustrées par des résultats expérimentaux obtenus au Laboratoire d’Optique et Biosciences.
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Manuel JoffreDR CNRS et Professeur associé à l'Ecole polytechnique
Département de Physique
Vincent KemlinChargé d'enseignement à l'Ecole polytechnique
Physics
Maintenant qu'on s'est convaincu que l'expression que vous avez ici à l'écran,
de A un de x, y, z correspondait bien à un faisceau gaussien focalisé dans
notre échantillon avec une longueur de Rayleigh z r,
on va voir toujours dans l'approximation du régime de faible conversion à quoi
ressemble la troisième harmonique produite par ce champ qui dépend de x, y et z.
Pour ça, on va considérer la polarisation non-linéaire du troisième ordre
induite correspondant au processus de génération de troisième harmonique.
Je ne refais pas le calcul, c'est évidemment epsilon zéro chi trois fois le
cube du champ réel, sachant qu'on va garder uniquement les termes correspondant
à la génération de troisième harmonique et qu'on écrit la polarisation complexe.
C'est exactement la même expression que dans la vidéo précédente,
simplement on a maintenant ici une enveloppe qui n'est pas une constante mais
qui va dépendre de x y z parce qu'on a un faisceau gaussien focalisé.
On va faire l'approximation qu'on est dans le régime d'accord de phase, c'est-à-dire
qu'on va écrire que la grandeur qu'on avait introduite dans la vidéo précédente,
delta k qui était égal à k trois moins trois k un on va supposer que
c'est égal à zéro, évidemment il n'y a pas de raison de supposer que l'indice de
réfraction à oméga trois est égal à l'indice de réfraction à oméga un,
il sera en général assez différent, mais vous vous rappelez que cette
différence d'indices de réfraction va faire qu'on a une longueur de cohérence,
et je vais supposer ici que mon faisceau est suffisamment focalisé pour que la
longueur de relais soit finalement petite par rapport à la longueur de cohérence,
et qu'on puisse considérer que le déphasage lié à
ce terme delta k est négligeable par rapport aux autres termes qu'on va voir en
raison de la dépendance transverse du faisceau lumineux.
Je vais supposer que je suis à l'accord de phase et puis évidemment l'autre
approximation importante c'est l'approximation du régime de faible
conversion qui nous a permis de supposer connue la forme du faisceau fondamental.
Maintenant, la troisième harmonique va obéir à une équation de propagation qu'on
connait, qu'on avait vu dans le cours général sur la propagation non-linéaire,
on sait que dans le cas de l'approximation paraxiale,
on a une équation différentielle du premier ordre en z mais qui
fait intervenir le laplacien transverse de A trois,
parce qu'on a pris en compte la dépendance transverse du faisceau lumineux.
Et puis on a ici un terme source qui va faire intervenir la
polarisation non-linéaire du troisième ordre.
Ce que je vais faire, c'est que je vais remplacer cette polarisation
non-linéaire du troisième ordre par le terme qu'on connait,
qui est proportionnel au cube de l'enveloppe du faisceau fondamental.
Si je remplace, je vais avoir cette polarisation du troisième ordre qui va
être proportionnelle à epsilon zéro khi trois divisé par quatre, donc le epsilon
zéro va se simplifier, finalement j'aurai moins khi trois oméga trois
au carré divisé par quatre,
le facteur quatre qui vient ici de l'opération linéaire du troisième ordre,
divisé par quatre c deux, j'aurai A un au cube,
qui va s'écrire A un de r au
cube puis j'aurai
exponentielle trois i k un z multipliée par exponentielle moins i k trois z, et
comme j'ai supposé que j'étais à l'accord de phase, ce terme ne va pas intervenir.
J'ai ici à résoudre une équation de propagation en trois dimensions,
mais qui est une équation différentielle du premier ordre en z.
Donc j'ai une équation différentielle avec,
vous avez ici le terme correspondant à l'équation homogène,
et puis un terme source, un second membre de l'équation différentielle.
Vous vous rappelez que pour résoudre une équation différentielle,
on va d'abord chercher la solution générale et puis ensuite chercher une
solution particulière.
La solution générale, c'est la solution de l'équation homogène donc
cette équation-là sans second membre et cette équation,
c'est tout simplement l'équation paraxiale, donc la solution générale de
cette équation c'est l'ensemble des faisceaux gaussiens,
le faisceau gaussien fondamental, celui qu'on connait bien, et puis des
faisceaux gaussiens d'ordre multiple mais comme mon champ incident est un
faisceau gaussien fondamental comme celui qui est indiqué ici, il est assez naturel
de considérer la solution de l'équation différentielle qu'on a ici, qui va
être tout simplement un faisceau gaussien qui aura la même forme que celui ci.
Je vais chercher ma solution sous la forme A trois de r je vais
tout simplement prendre quelque chose qui ressemble à ce qu'on a ici en haut,
donc je vais prendre z r divisé par i q tilde
de z et puis exponentielle de
i k trois parce qu'évidemment je veux que le champ A trois de r soit la solution de
cette équation différentielle où c'est k trois qui intervient, et non pas k
un du faisceau fondamental, donc je remplace le k un que j'ai ici par k trois,
et puis ensuite x deux plus y deux divisé
par deux fois q tilde de z.
C'est a priori naturel de considérer cette
fonction A trois de r dont on sait qu'elle est solution de l'équation homogène,
donc ici de l'équation sans second membre, puisque c'est exactement la même équation
que pour le fondamental, simplement j'ai remplacé k un par k trois, et donc j'ai
remplacé moi aussi le k un qu'on avait pour le faisceau fondamental par k trois.
Cette fonction, je sais qu'elle est solution de l'équation homogène.
Et comme j'ai ici un second membre, je vais faire ce qu'on fait habituellement
quand on résout une équation différentielle avec second membre,
c'est-à-dire que je vais mettre une constante variable on va appliquer la
méthode de variation de la constante, je vais mettre une amplitude f de z,
qui dépend de z, en facteur de ma solution de l'équation homogène.
Donc je vais chercher ma solution sous cette forme.
Je vais remplacer dans l'équation différentielle que vous avez ici A trois
par cette expression-là, et je vais devoir appliquer ici un opérateur différentiel,
l'opérateur deux i k trois d sur d z plus laplacien transverse, je vais
appliquer cet opérateur différentiel à un produit de deux termes : la fonction ici,
faisceau gaussien, et l'amplitude ici, f de z.
Quand on applique un opérateur différentiel à un produit de deux termes,
il va falloir d'abord qu'on dérive ce terme-là et puis ensuite qu'on
dérive l'autre terme, alors ce que je sais c'est que quand j'applique
l'opérateur différentiel à toute cette expression-là, je vais trouver zéro,
puisque je sais que ça c'est une solution à l'équation homogène,
donc je n'ai pas besoin de refaire le calcul, je sais que deux i k trois d sur d
z plus laplacien transverse appliqué à ça, c'est égal à zéro.
Finalement, je n'ai qu'à prendre en compte le fait qu'ici f va dépendre de z.
Évidemment, comme f ne dépend pas de x ni de y,
le laplacien transverse n'agit pas sur f de z, et donc finalement quand je vais
remplacer A trois par cette expression-là dans l'équation de propagation,
la seule chose qui va me rester c'est tout simplement deux i k trois multiplié
par la dérivée de f par rapport à z,
et puis ce terme-là que je ne dérive pas, puisque je suis en train de
dériver la partie du produit où j'ai supposé constante toute cette partie-là,
donc là je recopie simplement z r divisé par i q tilde
exponentielle i k trois
x deux plus y deux divisé par deux q tilde.
Donc ça, c'est ce que j'ai dans le membre de gauche de l'équation différentielle,
et ça doit être égal au membre de droite, donc je vais remplacer le membre de
droite par ce que j'ai ici, puis je vais remplacer A un de r par son expression.
Ca, ce sera égal à moins khi trois
oméga trois au carré divisé
par quatre c deux et puis j'ai A un
de r au cube, j'ai A un au cube ensuite
j'ai z r divisé par i q tilde que je vais élever au carré, donc je vais le recopier,
je vais dire que c'est simplement z r divisé par i q tilde
multiplié par z r divisé par i q tilde au carré donc ça,
c'est bien z r sur i q tilde au cube, le produit de ces deux termes,
et puis j'aurai exponentielle de i k un x deux plus y deux sur deux q tilde au cube.
Donc exponentielle de trois i k un x deux
plus y deux sur deux q tilde.
Donc voilà l'équation différentielle sur la fonction f que je dois résoudre.
Alors vous voyez que ce n'est pas si compliqué que ça, d'une part le facteur
ici exponentielle i k trois x deux plus y deux sur deux q tilde est exactement
identique à celui-ci puisque j'ai supposé que j'étais à l'accord de phase,
donc k trois est égal à trois fois k un, donc cette exponentielle va partir,
ensuite j'ai ici un facteur z r sur i q tilde que je retrouve ici, donc je
vais pouvoir éliminer le facteur z r sur i q tilde, et donc finalement vous voyez
qu'on obtient une équation différentielle du premier ordre sur la fonction f,
que je vais pouvoir écrire tout simplement, alors je vais l'écrire ici.
Donc j'obtiens d f sur d z, en fait une dérivée droite,
puisque la fonction f ne dépend que de z, d f sur d z,
c'est égal à ce terme-là, qu'il me suffit de diviser par deux i k trois.
Diviser par deux i k trois, c'est comme multiplier par moins i et diviser par deux
k trois, k trois c'est n trois oméga trois sur c, donc ça va faire disparaître ici,
le oméga trois sur c va faire disparaître le carré que j'ai ici,
et donc finalement quand je remplace, et bien je vais avoir le carré que j'ai ici,
donc j'ai dit que le i ici ça me donnait un moins i, ensuite j'ai
un facteur moins i ici, et aussi un facteur i au carré ici,
donc ces deux termes vont se compenser, donc j'aurai finalement khi trois,
donc oméga trois au carré j'ai dit que ça devenait simplement oméga trois,
parce que j'ai divisé par k trois qui vaut n trois oméga trois sur c.
Au dénominateur j'aurai huit.
Le deux ici multiplié par le quatre ça va me faire un huit.
k trois donc c'est n trois oméga trois sur c, donc j'aurai huit n trois, c,
donc le tout multiplié par A un au cube,
et puis évidemment z
r au carré divisé par q tilde, au carré.
Donc une équation finalement assez simple, d f sur d
z va être tout simplement proportionnelle à un sur q tilde de z au carré.
J'ai ici un pré-facteur qui est un petit peu compliqué, qui fait apparaître
évidemment la susceptibilité non linéaire du troisième ordre, le cube de
l'enveloppe, tout ce pré facteur, je vais simplement l'appeler Ksi dans la suite.
Donc voyez que l'équation différentielle qu'on a c'est tout simplement d f sur d
z égal moins i ksi z r carré sur q tilde au carré.
Donc pour résumer on cherche une solution de l'équation de propagation de la
troisième harmonique A trois de x, y, z sous cette forme, le produit d'une
fonction f de z, qui va être l'amplitude en fonction de z de ce faisceau gaussien,
et ici un faisceau gaussien qui se propage avec le même paramètre,
avec la même longueur de Rayleigh, z r, que le faisceau initial.
Et si ça marche, comme l'équation de propagation est une équation linéaire du
premier ordre si effectivement cette fonction est solution de
l'équation de propagation avec la bonne condition initiale,
et bien on sait que ce sera la solution de l'équation de propagation.
Puisqu'on a une équation différentielle du premier ordre,
grâce à l'approximation paraxiale, donc si on arrive effectivement on arrive à
montrer que cette fonction est solution de l'équation de propagation,
et bien on aura trouvé la solution du problème.
Et ce qu'on vient de voir dans la diapo précédente,
c'est pour que cette fonction soit solution,
il suffit que la fonction f de z obéisse à cette équation différentielle.
Donc une équation différentielle du premier ordre.
Donc si je remplace q tilde de z par sa valeur, je vois que cette fonction
va s'écrire tout simplement sous la forme moins i, ksi, z r carré,
divisé par z moins i z r au carré.
Et donc pour trouver la solution f de z, il suffit de trouver une primitive de
cette fonction, alors c'est très facile, c'est un sur z moins i z r au carré.
La primitive de cette fonction, c'est tout simplement moins un sur z moins i z r.
Donc si je suppose, si ma condition initiale c'est que la fonction
f en moins l'infini est égale à zéro, c'est-à-dire que j'ai,
je n'injecte pas de troisième harmonique, et bien je sais que la solution à mon
problème ça va être que f de z est égal à i, ksi,
z r carré divisé par z moins i z r.
Si je dérive cette fonction, je vais évidemment trouver
donc en dérivant une fonction qui est en z moins i z r à la puissance moins un,
je vais avoir le facteur moins qui va sortir ici, et puis j'aurai z moins i z r
à la puissance moins deux, ce qui est précisément le terme que j'ai ici.
Donc vous voyez qu'on a effectivement trouvé la solution au problème,
c'est une fonction f de z qui va avoir cette variation.
Alors ça c'est l'amplitude du champ.
Si maintenant je calcule l'intensité il va falloir prendre le module de A trois au
carré, donc je vais avoir une intensité qui va être proportionnelle à f de z en
module au carré, alors là j'ai des pré-facteurs
ici qui ne dépendent pas de z, alors voyez que finalement la seule dépendance en z ça
va être quelque chose qui va être en un sur z au carré plus z r au carré.
c'est-à-dire qu'on trouve que l'intensité à la troisième harmonique va suivre une
variation lorentzienne, si je représente ça en fonction de l'axe z,
ce qu'on vient de montrer c'est que le, l'intensité de troisième harmonique
dans le faisceau, dans le milieu va suivre cette variation lorentzienne ici.
C'est-à-dire que l'intensité de troisième harmonique
va augmenter dans le milieu jusqu'en z égal à zéro, et puis là elle va décroître.
Ce qui est un résultat tout à fait surprenant.
On n'a pas du tout la variation en l au carré à laquelle on s'attendait dans le
cas d'une onde plane, on voit que pour un faisceau focalisé,
la puissance produite va tout d'abord augmenter, puis redécroître.
La seule façon que l'intensité puisse décroître dans ce processus de génération
de troisième harmonique, c'est qu'on ait en fait une interférence destructive,
c'est-à-dire qu'il faut que tout le champ de troisième harmonique qui va
être produit dans la deuxième partie de l'échantillon ici
interfère destructivement avec ce qui avait été produit dans la
première partie pour que quand z tend vers l'infini finalement on ait zéro.
Donc on a une interférence destructive un petit peu similaire avec ce qu'on avait vu
dans les problèmes d'accord de phase,
sauf que c'est pas le désaccord de phase qui est responsable de
cette interférence destructive, puisque on a supposé qu'on était à l'accord de phase.
Donc c'est autre chose, et cette autre chose, c'est la phase de Gauss.
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