Introduction à l'optique non-linéaire, qui correspond au régime d'interaction laser-matière que l'on peut explorer à l'aide de lasers intenses, comme par exemple les lasers femtosecondes.
Absorption et indice de réfraction (3/3)
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À partir de la leçon
De l'optique lineaire à l'optique non-lineaire
Après une brève description de l’origine microscopique de la réponse linéaire d’un matériau, ce chapitre introduira l’origine physique de l’absorption et de l’indice de réfraction. On montrera ensuite comment un régime d’excitation plus élevé impose de sortir du cadre d’une réponse strictement linéaire. Enfin, une introduction au langage Scilab permettra de disposer d’un outil de calcul numérique qui sera utilisé dans toute la suite du cours.
Enseigné par
Manuel Joffre
DR CNRS et Professeur associé à l'Ecole polytechnique
Vincent Kemlin
Chargé d'enseignement à l'Ecole polytechnique
Bon, nous allons maintenant voir comment on peut passer de l'indice complexe au
coefficient d'absorption du matériau alpha de oméga,
et aussi bien sûr à l'indice de réfraction réel n de oméga.
Donc, on a vu qu'on pouvait avoir une onde plane monochromatique qui se propageait en
milieu, E rond de z et de t,
à condition d'avoir un vecteur d'onde k égal à n tilde oméga sur c,
n tilde étant égal à la racine carrée de 1 plus khi avec khi complexe.
Donc, je vais écrire que n tilde est égal à n prime plus i n seconde,
donc où n prime est la partie réelle de l'indice complexe, et n seconde la partie
imaginaire, et puis, on va remplacer, dans l'expression à gauche du champ électrique.
Donc, on a tout d'abord, avec le terme en n prime,
la forme habituelle qui nous dit que donc le champ électrique E, c'est exponentielle
de i fois l'indice de réfraction fois oméga sur c fois z, moins oméga t.
Mais il y a également un terme qui provient du fait que
comme l'indice est complexe, on aura ici, dans k,
une contribution complexe, une contribution imaginaire.
Et donc, ce i n seconde fois le pré-facteur i va me donner un moins n
seconde, et donc on a ce terme ici.
On va avoir une exponentielle décroissante pour l'amplitude de l'onde, et donc,
on aura une atténuation du faisceau transmis.
Alors pour la partie, la première partie ici
correspondant à la variation de la phase de l'onde plane monochromatique,
ça nous permet tout simplement de définir l'indice de réfraction n de oméga comme la
partie réelle de n prime, donc la partie réelle de racine carrée de 1 plus khi.
Quant au second terme, le terme exponentielle décroissante, on va pouvoir,
enfin il sera plus intéressant de le considérer, en considérant non pas le
champ électrique, mais le carré du module du champ complexe.
Donc, je vous rappelle que pour une onde électromagnétique,
la densité volumique d'énergie va dépendre du carré,
enfin elle va être la somme du carré du champ électrique et du carré du
champ magnétique, à condition de mettre les bons pré-facteurs devant.
Pour une onde plane monochromatique,
le champ magnétique est proportionnel au champ électrique.
Donc finalement, la densité volumique d'énergie va être proportionnelle au
carré du champ électrique.
Donc, c'est cette grandeur qu'on considère.
Et on voit donc que le carré du module du champ complexe, eh bien,
c'est ce qu'on avait à l'entrée des matériaux,
multiplié par un facteur qui va être une exponentielle décroissante,
qui est le carré de l'exponentielle qu'on avait pour le champ bien sûr.
Donc, on a ici un facteur 2.
Et cette exponentielle décroissante, eh bien,
je vais la noter exponentielle moins alpha z.
Donc, ce sera la définition du coefficient d'absorption dans le milieu.
Et vous voyez, en identifiant ces deux formules que le
coefficient d'absorption alpha de oméga est égal à
deux fois oméga sur c fois la partie imaginaire de racine carrée de 1 plus khi.
Donc, on a, comme ceci, trouvé la partie, enfin l'indice de réfraction et
le coefficient d'absorption à partir de la réponse du milieu.
Alors, c'est pas tout à fait le même résultat que ce qu'on avait obtenu avec le
champ rayonné.
C'est parce que dans le modèle physique où on expliquait le déphasage et
l'atténuation avec le champ rayonné, on supposait que en fait,
il n'y avait que le champ incidant qui induisait une polarisation.
Mais le champ rayonné va lui-même induire une polarisation qui va à
nouveau rayonner un champ électrique.
Et c'est ça qui explique qu'on a une expression un peu plus compliquée.
Ce phénomène de réinduction d'une polarisation et de rerayonnement
n'intervient pas,
lorsque la susceptibilité khi est très inférieure à 1.
Donc, c'est ce que je vais supposer ici.
Je vais supposer que la susceptibilité est très inférieure à 1.
Dans ce cas-là, évidemment, le facteur racine carrée de 1
plus khi pourra être approximé par 1 plus 1 demi de khi,
en faisant un développement limité de la racine carrée.
Et donc, les deux formules qui font intervenir la racine carrée de 1
plus khi pourront être simplifiées.
On aura ici donc, l'indice de réfraction qui sera égal à 1 plus 1 demi de la
partie réelle de khi, et le coefficient d'absorption qui sera proportionnel à
la partie imaginaire de khi.
Donc, on retrouve bien ce que nous disait notre modèle physique, à savoir que la
partie imaginaire de la polarisation était responsable d'une atténuation du faisceau,
et la partie réelle de la polarisation ou de la susceptibilité était
responsable d'un déphasage, et donc de l'indice de réfraction.
Donc, nous avons ainsi une explication de la réponse du milieu, à partir de ce
modèle microscopique d'oscillateur harmonique forcé, en régime forcé.
Alors le problème, c'est que la mécanique classique que nous avons utilisée n'est
pas du tout adaptée pour décrire en milieu matériel à l'échelle microscopique.
Il faut, pour cela, utiliser la mécanique quantique.
Donc, on pourrait calculer la réponse du système en mécanique quantique.
C'est pas extrêmement compliqué, mais ça sort du cadre de ce cours.
Néanmoins, je vais vous dire quelques mots du point de vue de la mécanique quantique.
Donc, en mécanique quantique, on doit abandonner la notion de position et de
trajectoire des électrons et des atomes qui considèrent notre milieu matériel.
Et on doit simplement décrire le système par un état,
un vecteur d'état et des niveaux d'énergie qui sont représentés ici.
On va retrouver les niveaux vibrationnels qui sont représentés ici.
Il se trouve que pour ces niveaux vibrationnels,
le modèle de l'oscillateur harmonique ne marche pas si mal.
Mais on aura aussi des niveaux électroniques qui correspondent à
l'état des électrons, et qui lui ne pourra pas du tout être décrit par un
modèle de type oscillateur harmonique.
Même si Lorentz avait utilisé ce modèle de l'électron élastiquement lié pour
rendre compte de la réponse dans un milieu matériel, en fait, on se rend compte que à
l'échelle microscopique, il faut vraiment utiliser la mécanique quantique.
Néanmoins, donc, on va avoir des niveaux d'énergie bien précise,
et ce que nous dit la mécanique quantique,
c'est que les échanges d'énergie entre un faisceau lumineux et le milieu matériel se
feront par échange discret d'énergie, par quantum d'énergie.
Donc, on va avoir absorption d'un quantum d'énergie h barre oméga,
où h barre est la constante de Planck réduite.
Et cette absorption d'énergie se fera par une transition du système d'un état
fondamental vers un état excité, ou plus généralement, d'un état m vers un état n.
Et donc, l'énergie du quantum absorbé, ici h barre oméga, sera égal à
la différence d'énergie En moins Em qu'on pourra encore noter h barre oméga nm.
On dira encore qu'un photon d'énergie h barre oméga ou de fréquence oméga a été
absorbé par le milieu en effectuant cette transition.
Alors ça, ce sera pour un atome isolé.
Dans un milieu solide, en fait, il faudra tenir compte de l'interaction de
cet atome, ou des mollécules avec tout l'environnement.
Ça aura pour effet de légèrement élargir les niveaux d'énergie.
Donc, vous aurez une tolérance ici sur l'énergie qui pourra être absorbée.
Et également dans les solides,
on pourra avoir des niveaux d'énergie tellement serrés qu'on aura un
quasi-continuum, qu'on aura des bandes d'énergie qui apparaîtront.
Alors, ce qui est remarquable, c'est que si on fait,
si on calcule la réponse quantique du système un champ électrique oscillant,
on obtient une formule qui est tout à fait similaire à celle qu'on avait établie dans
le cas de l'oscillateur harmonique classique.
Simplement, au lieu d'avoir un seul oscillateur avec une seule de fréquence,
on aura un grand nombre de transitions possibles, avec des fréquences oméga nm,
et il faudra évidemment sommer sur toutes les transitions possibles.
Mais à part cela, ça sera une formule très similaire à celle qu'on a vue,
et donc c'est ça qui fait finalement l'utilité du modèle classique.
C'est que même s'il n'est pas pertinent pour décrire la matière à
l'échelle microscopique, il nous donne quand même la bonne expression de la
susceptibilité du matériau.
Donc, on va pouvoir maintenant construire le spectre d'absorption alpha de oméga,
et également le spectre de l'indice de réfraction n de oméga,
donc en fonction de la fréquence.
Donc, on va utiliser pour cela la formule que je viens d'évoquer,
la susceptibilité, qui est une somme d'expression ici,
avec des coefficients Cnm que je vais pas détailler.
Mais autrement, ce sera la même formule que pour l'oscillateur
harmonique classique.
Donc, si je prends une seule transition, donc oméga zéro,
celle qu'on avait vue pour notre molécule diatomique.
Donc, on aura un seul niveau d'énergie représenté ici.
Et puis, on avait déjà vu l'expression de la partie réelle de la susceptibilité,
donc qui va nous donner n de oméga, dans l'approximation ou khi est petit devant 1.
Et puis, la partie imaginaire de la susceptibilité qui nous donne le
spectre d'absorption ici, correspondant à ce niveau.
Donc ça, c'est pour un mode de vibration, et donc on a cette expression avec
cette forme caractéristique dispersive de l'indice de réfraction.
Alors, il y a déjà quelque chose d'un peu étrange,
c'est que vous voyez qu'on a ici un indice de réfraction qui est inférieur à 1.
Or, on sait que dans la plupart des matériaux, en tout cas dans la
plupart des conditions, l'indice de réfraction est toujours supérieur à 1,
ce qui correspond à une vitesse de phase de l'onde dans le
milieu qui est inférieure à la vitesse de la lumière dans le vide.
Là, c'est pas le cas de ce modèle,
donc c'est parce qu'on a considéré pour l'instant, une seule transition.
On n'a pas encore fait la somme sur toutes les transitions possibles.
Donc, on aura par exemple, d'autres modes vibrationnels dans notre milieu matériel.
Donc, on aura d'autres pics d'absorption ici dans infrarouge, et puis aussi,
on aura des transitions électroniques.
Donc, on aura des niveaux électroniques, donc je vais les représenter 1 ici.
Et puis, on en aura quelques-uns à plus haute énergie,
pour avoir un grand nombre de niveaux d'énergie.
Et comme je vous l'ai dit, dans les solides, on pourra avoir même parfois, une
bande d'absorption continue, qui va donner lieu à cette fome du spectre d'absorption.
Et donc, vous voyez qu'en ajoutant comme ceci un grand nombre de niveaux,
grâce à la contribution de toute cette transition électronique, de l'indice de
réfraction de toute cette transition électronique, eh bien finalement,
je vais avoir un indice de réfraction qui va effectivement être supérieur à 1,
ce qui est ce qu'on observe dans les milieux matériels.
Alors, il reste une chose.
C'est que on voit ici que l'indice de
réfraction est quand même assez sensiblement supérieur à 1.
Donc, l'approximation qui est faite, qui est faite en haut,
de supposer que la susceptibilité est petite de 20 va évidemment être erronée.
Il faudra dans ce cas-là, utiliser l'expression exacte de l'indice de
réfraction et du coefficient d'absorption.
Ça change légèrement la forme de la courbe d'indice, et également de la
courbe d'absorption ici, mais ça ne change pas qualitativement le résultat,
à savoir qu'on va avoir donc des pics d'absorption, une borne d'absorption
continue dans l'ultraviolet, et des accidents dans l'indice de réfraction,
à chaque fois qu'on aura une absorption, et surtout une zone entre le visible et
l'infrarouge qui va nous intéresser, qui va être ce qu'on appelle la zone de
transparence où l'absorption va être quasiment nulle parce que on aura pas ni
de transition vibrationnelle ni de transition électronique dans cette zone.
Et on voit aussi que l'indice de réfraction va augmenter continûment dans
cette zone.
C'est ce qui est à l'origine de la dispersion de l'indice de
réfraction dans les matériaux.
On note que l'indice est une fonction croissante.
Ça, c'est lié au fait que l'indice sera toujours une fonction croissante de la
fréquence, sauf quand on traverse une raie d'absorption,
et évidemment dans la zone de transparence, eh bien,
on a donc un indice de réfraction qui va être croissant.
Voilà.
Donc, on a donc ainsi un modèle satisfaisant de la
réponse linéaire de notre système.
On a vu que dans la zone de transparence, on aurait une susceptibilité réelle,
et c'est là-dessus qu'on va s'appuyer pour construire le,
la réponse non-linéaire du système.
Puisque jusqu'à maintenant,
on a supposé que la polarisation était proportionnelle au champ électrique, on va
voir dans la suite que cette approximation ne peut pas tenir quand on utilise des
champs électriques très intenses, et ce sera le régime de l'optique non-linéaire.
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